图 (a)五价镅在有机溶剂中的制备和稳定;(b)镅镧废液分离验证结果
在国家自然科学基金项目(批准号：21790372、21822606、22033005)等资助下，清华大学徐超副教授团队与李隽教授团队合作在锕系元素镅的分离化学方面取得进展。相关成果以“基于价态调控的镅/镧系元素的超高效分离(Ultra-efficient americium/lanthanide separation through oxidation state control)”为题，于近日在线发表在《美国化学会会志》(Journal of the American Chemical Society)上。
核能的应用对我国能源体系的可持续发展和国防建设至关重要。在核燃料循环和核废料处理过程中，锕系元素镅与镧系元素的高效分离至关重要。同时，镅的放射性强、毒性大、寿命长，是核废物中长期放射性及高效释热性的主要来源之一。为降低核废物的长期放射性危害，需将镅进行回收和嬗变，但其与性质相近的镧系元素获得有效分离是一大难点。
清华大学研究团队基于实验和理论化学研究，以有机溶剂中制备和稳定高价态镅为突破口，将氧化性铋物种负载到含有功能配体的有机溶剂中，通过特殊的溶剂化作用和配体的配位作用，调控镅的氧化还原电势，从而将三价镅高效地转化为五价镅，首次实现了常量五价镅(241Am)在有机溶剂体系中较长时间的稳定存在。借助于两相萃取体系，成功实现了超宽酸度范围内镅和镧系元素的高效分离，单级分离因子超过一万。研究团队还基于量子化学计算及分子动力学模拟，进一步揭示了镅在有机溶剂中的微观氧化及稳定机制(图)。
本研究为高价镅化学研究提供了新的突破口，所开发的分离方法有望应用于核废物中镅的高效分离。
