ADS加速器被世界科学界公认为解决大量放射性废物、降低深埋储藏风险的最具潜力的工具,其所用加速器流强要求很高,尤其对加速器的稳定性要求极高。但是,目前面向核燃料包壳管应用的研究仍然比较薄弱,材料强度降低、热导率下降、密封性差、服役寿命短等是这一领域中最关键的科学问题。
围绕这一难题,在国家自然科学基金重大研究计划“先进核裂变能的燃料增殖与嬗变”的支持下,中科院黄庆课题组带领的研究团队,针对核用连续碳化硅纤维、中间层涂层、复合材料制备与加工技术、辐照损伤与性能预测开展了系统研究,并取得了一系列代表性的成果。
黄庆介绍,研究团队通过分子调控获得低氧含量碳化硅纤维,首次提出含有Al-C化学键结构的高铝(高于1wt%)碳化硅纤维有望形成自主知识产权的核用特种纤维材料。同时,突破了液态超支化聚碳硅烷(LHBPCS)制备技术,其陶瓷化产物接近SiC化学计量比,氧含量低(~0.1%)。
另一方面,传统中间层界面在核能结构材料应用中遇到很大的挑战,其最关键的科学问题是纤维与基体之间的界面层在辐照下体积肿胀失配,从而产生裂纹导致复合材料容错性失效,这是碳化硅纤维增强碳化硅复合材料辐照后强度降低、热导率下降、腐蚀加速和裂变气体溢出的根本原因。
为解决这一问题,研究团队在前期与北京大学薛建明和王宇钢等研究小组系统研发了三元层状MAX相辐照损伤机制和缺陷结构的演变行为,首次提出并实现三元层状MAX相材料作为SiCf/SiC中间层,重离子辐照研究表明该新型中间层具有很好的抗肿胀特性。
ADS核燃料陶瓷包壳管工程应用重大挑战之一是碳化硅复合材料端封问题,研究团队利用Ti-Si-C三元相图控制连接层物相梯度分布,获得高强度、低界面应力、耐辐照和耐腐蚀的可靠连接,实现了TiC/Ti3SiC2全碳化物梯度连接层连接SiC,有效解决了界面热应力问题,所得连接结构的四点弯曲强度高达325MPa。此外,该团队在国际上首次提出碳化硅陶瓷无缝连接解决方案,并研发出系列“可牺牲”型陶瓷焊料实现碳化硅陶瓷及复合材料一体化封接。
随着研究的不断推进及其与有机化学、无机化学、高温熔盐化学、真空镀膜、材料计算等多学科的交叉融合,研究团队不断取得系列突破。该研究方向也入选了中国科协2018年度“重大科学问题与工程技术难题”,并获批国家发改委“十三五”科教基础设施平台项目“新能源技术与材料综合研发平台——碳化硅纤维及复合材料研发及应用平台”。
在研究人员看来,上述系列研究成果有望推动核燃料包壳管的选型和实际应用。