氨气是大气中重要的含氮碱性气体,与大气酸性气体结合可促进大气PM2.5的生成,被称为雾霾形成的“催化剂”。确定大气中氨气来源对制定有效的氨减排措施至关重要。氮稳定同位素自然丰度(用δ15N表示)技术是解析大气环境中含氮气体污染物和颗粒物来源的有力工具。过去几年多项有关氨气源解析的研究成果表明,机动车尾气氨排放是城市大气中氨气的重要来源,但实际上对于机动车尾气氨气氮同位素特征的量化非常有限,增加了源解析结果的不确定性。
基于此,中国科学院沈阳应用生态研究所稳定同位素生态学团队采用两种主动采样方式(为避免采样过程发生稳定同位素分馏作用),即颗粒物—气体顺序捕集的多喷嘴串联冲击式采样系统(MCIs)和气体—颗粒物顺序捕集的蜂窝型扩散管-滤膜采样系统(CCSCs),同时收集了辽宁省沈阳市区内一段长约2.4千米的城市隧道内机动车排放的氨气,并测定了其氮稳定同位素特征。研究表明两种主动采样方式在氨气浓度测定上有较好的一致性,MCIs获得机动车尾气氨气的δ15N值为6.3±1.6‰,略高于CCSCs的结果(4.8±2.3‰),两种采样方法δ15N值相差约1.5‰(图1)。δ15N存在差异的原因可能源自于CCSCs采样系统吸收NH3存在饱和,因此推荐6.3‰作为机动车尾气排放氨气的源谱值。该研究结果对于降低大气氨气来源解析的不确定性有重要的意义。
研究成果以“15Nnaturalabundanceofvehicularexhaustammonia,quantifiedbyactivesamplingtechniques”于2021年4月23日正式发表于AtmosphericEnvironment。沈阳生态所博士生宋琳琳为第一作者,方运霆研究员为通讯作者。研究受国家重点研发计划、大气重污染成因与治理攻关项目等项目支持。
图1城市机动车尾气氨气采集装置和氨气δ15N值