新突破极大地提高了X射线自由电子激光器可实现的超快分辨率

XFEL氖气测量的艺术描绘。光电子与俄歇电子的发射之间固有的延迟会导致分析数据中的椭圆特征。原则上，可以像钟针一样读取椭圆周围各个数据点的位置，以显示衰减过程的精确时序。图片提供：Daniel Haynes和JörgHarms /马克斯·普朗克研究所的物质结构与动力学。

来自包括美国能源部(DOE)的阿贡国家实验室在内的各种研究组织的大型国际科学家团队开发了一种方法，该方法可以极大地提高X射线自由电子激光器(XFEL)所能达到的超快时间分辨率。这可能会导致在设计新材料和更有效的化学过程方面取得突破。

XFEL设备是粒子加速器和激光技术的强大组合，可产生非常明亮和超短的X射线脉冲，用于科学研究。阿贡大学化学科学与工程部门的物理学家吉尔斯·杜米说：“借助这项技术，科学家现在可以追踪到十亿分之一秒(飞秒)内发生的过程，其大小可降至原子级以下。” “我们的方法可以实现更快的速度。”

XFEL最有前途的应用之一是生物科学。在这样的研​​究中，科学家们甚至可以在激光X射线的辐射破坏样品之前就了解生命基本生物学过程如何随时间变化。在物理和化学领域，这些X射线还可以以仅飞秒的快门速度揭示自然界发生的最快过程。这样的过程包括化学键的形成和破坏以及薄膜表面上原子的振动。

十多年来，XFEL发射出了强大的飞秒X射线脉冲，近来又进入了亚飞秒级(秒)。然而，在这些微小的时间尺度上，很难使在样品中产生反应的X射线脉冲与“观察”到该脉冲的激光脉冲同步。此问题称为定时抖动。

首席作者丹·海恩斯(Dan Haynes)是马克斯·普朗克物质与结构动力学研究所的博士生，他说：“这就像试图在比赛的最后阶段拍摄照片，因为在最后十秒内的任何时候相机的快门可能会在任何时候激活。”

为了避免抖动问题，研究团队提出了一种开创性，高度精确的方法，称为“自参考阿秒条纹”。该团队通过在直线加速器相干光源(SLAC国家加速器实验室的DOE科学用户设施办公室)直线加速器相干光源中测量氖气的基本衰减过程，证明了他们的方法。

Doumy和他当时的顾问俄亥俄州立大学教授Louis DiMauro于2012年首次提出了这一测量方法。

在称为俄歇衰变的衰变过程中，X射线脉冲将样品中的原子核电子弹射到原处。这导致它们被外部原子壳中的电子取代。随着这些外部电子的松弛，它们释放能量。该过程可以引发另一个电子的发射，称为俄歇电子。辐射损坏是由于强烈的X射线和俄歇电子的持续发射引起的，这会迅速降解样品。在X射线照射下，氖原子也发射电子，称为光电子。

在将两种电子都暴露于外部“条纹”激光脉冲后，研究人员在成千上万次单独测量中确定了它们的最终能量。

杜米说：“通过这些测量，我们可以以亚飞秒的精度跟踪时间的俄歇衰变，即使定时抖动大了一百倍。” “该技术依赖于这样的事实，俄歇电子的发射比光电子稍晚，因此与条纹激光脉冲的不同部分相互作用。”

这个因素构成了该技术的基础。通过结合如此多的个人观察，该团队能够构造出物理衰变过程的详细地图。根据这些信息，他们可以确定光电子与俄歇电子发射之间的特征时间延迟。

研究人员希望自我参照的条纹技术将对超快科学领域产生广泛的影响。从本质上讲，该技术使传统的阿秒条纹光谱学可以扩展到全球范围内的XFEL，因为它们接近阿秒边界。这样，自参考条纹可以在不影响时间分辨率的前提下，受益于XFEL的灵活性和极高的强度，可以促进一类新的实验。