近日,中科院高能所多学科研究中心石伟群研究员课题组在锕系元素分离新方法上取得突破:首次制备并表征了一类基于多酚类配体的锕系配位纳米组装体,并提出了一种基于此原位组装的纳米团簇作为萃合物选择性分离锕系元素的全新理念。上述研究成果以” Actinide separation inspired by self-assembled metal-polyphenolic nanocages”为题发表于国际著名化学期刊美国化学会志上(Journal of the American Chemical Society. 2020, 142, DOI: 10.1021/jacs.0c08048)。
研究人员在多年锕系超分子化学研究的基础上,提出了一种锕系元素分离的全新范式“锕系纳萃”(actinide nano-extraction),他们使用大环邻苯三酚[4]芳烃作为萃取剂,在水相/有机相界面捕获铀酰离子,原位组装形成铀酰配位纳米笼,并成功实现了铀酰纳米笼的高效萃取分离(图1)。
此外,研究人员还依托高能所的同步辐射装置和散裂中子源等大科学装置,系统表征了不同体系中铀酰配位纳米笼的结构,证实了锕系纳萃的分离机理。锕系纳萃是超分子组装理念在放射化学领域的重要应用,为未来锕系元素分离新方法乃至乏燃料后处理新方法的建立提供了重要科学参考和思路。
该项目得到了国家杰出青年基金项目,国家自然科学基金与中科院青年创新促进会的资助支持。
图1. 基于配位组装纳米团簇作为萃合物进行选择性分离的新方法:(a)锕系纳萃示意图;(b)铀酰配位纳米笼;(c)X射线小角散射表征结果;(d)中子小角散射表征结果
论文信息如下:
Lei Mei*,# Peng Ren,# Qun-yan Wu, Yu-bin Ke, Jun-shan Geng, Kang Liu, Xue-qing Xing, Zhi-wei Huang, Kong-qiu Hu, Ya-lan Liu, Li-yong Yuan, Guang Mo, Zhong-hua Wu, John K Gibson, Zhi-fang Chai, Wei-qun Shi*. Actinide separation inspired by self-assembled metal-polyphenolic nanocages. J. Am. Chem. Soc., 2020, in press. (The first two authors contributed equally to this work)