光频梳：精确的光频测量工具
光频梳(Optical frequency comb, OFC)是一种新型的高品质光源，时域为一系列均匀间隔的脉冲序列，频域上由一系列均匀间隔的光谱线组成，类似于梳子的齿。光频梳作为精准的光学频率度量尺，能够将微波频率与光波频率产生紧密联系，已广泛应用于计时、精密光谱学和基础物理学。将这一光源扩展到X射线领域，以实现对原子和分子结构的超高精度探测，一直是科学界的重大挑战。
近期，中国科学院上海高等研究院的研究人员提出了一种创新的理论方法，该方法结合了啁啾拍频激光与自由电子激光技术，以生成可调谐的X射线频率梳(X-ray frequency comb, XFC)。基于上海软X射线自由电子激光装置(Shanghai soft X-ray Free-Electron Laser facility, SXFEL)的参数进行的三维模拟显示，在碳的K边(约284 eV)可以实现约1.5 GW的峰值功率输出，并且光频梳的重复频率可以在7-12 THz范围内连续调节。
文章发表在High Power Laser Science and Engineering 2024年第5期的文章(Lanpeng Ni, Yaozong Xiao, Zheng Qi, Chao Feng, Zhentang Zhao. "Tunable X-ray frequency comb generation at the Shanghai soft X-ray Free-Electron Laser facility." High Power Laser Sci. Eng. 12, 05000e60 (2024))
种子型自由电子激光装置：产生高功率可调谐 X 射线频率梳
该方法的示意图如图1所示，主要包括一个回声增强谐波产生型自由电子激光(Echo-enabled harmonic generation-free electron laser, EEHG-FEL)装置和一个啁啾拍频激光系统。EEHG-FEL装置可以在种子激光的几十次谐波上生成完全相干的XFEL辐射脉冲。啁啾拍频激光系统可以提供初始的种子信号，并在EEHG-FEL装置中用于XFC的生成。整个EEHG-FEL布局中需要两个外部种子激光器(Laser1，Laser2)，其中Laser2是专门设计的啁啾拍频种子激光。
图1 装置方案布局图
啁啾拍频激光系统主要包括一对平行光栅(G1，G2)、一个分束镜(Beam splitter, BS)、一个光学延迟线、一个合束镜(Beam combiner, BC)等，如图1(b)所示。超快激光脉冲(约100 fs)首先通过平行光栅来引入线性啁啾和时间展宽。然后啁啾激光脉冲(约ps)通过反射器引入右上方的蓝色线，并由分光镜分成完全相同的两束。其中一束通过光学延迟线引入一个可调的时间延迟，使这两束相同的激光束在合束镜处拍频，形成如图2所示的啁啾拍频激光(Laser2)。
图2 啁啾拍频激光的Wigner分布示意图(a)和包络图(b)
根据EEHG的原理，FEL和种子激光的频率具有如下关系：
其中，m通常为几十。在XFC的放大过程中，必须考虑并减轻种子激光啁啾的影响。研究人员深入研究了这个问题，并在此提出了一种优化方法：
其中，τ是相对时间延迟，μ是啁啾，N是任何自然数(N')加上不超过1/2的任何正分数(P)，XFC的重复频率(frep)为：
通过根据公式2调整两束激光脉冲的线性啁啾和时间延迟，经过傅里叶变换后将出现相同的频率分量，此时XFC脉冲可以被放大。这种调整使我们能够实现与传统锁模激光器相当的效果。为了验证该方法的准确性和有效性，研究人员根据公式2进行了N=1的模拟。XFC功率和光谱的辐射结果如图3所示。峰值功率接近600 MW，中心波长约为4.36 nm，进入水窗区域。显然，已经实现了高效的锁模放大和XFC的生成。
图3 提出的方法的辐射性能。XFC光谱(a)和饱和功率分布(b)
总结与展望
本研究提出了一种利用啁啾拍频激光在EEHG-FEL方案中生成高功率可调谐X射线频率梳的理论方法。该方法克服了传统技术的局限性，验证了在X射线光谱中实现频率梳的可行性。可调谐XFC的实现将显著提高X射线光谱学的能力，促进对物质微观结构的深入研究。高功率XFC还可以用于共振非弹性X射线散射(Resonant inelastic X-ray scattering, RIXS)和太比特级相干光通信的研究领域，探索新物质状态，研究基本相互作用。此外，研究团队正在准备在SXFEL设施中对该方法进行实验验证。啁啾拍频激光系统已经搭建并测试完毕，预计这种方法将显著增强SXFEL服务于光谱学实验能力。
