砷(As)广泛存在于自然水体,且主要以As(III)和As(V)为主,其作为Ⅰ级致癌物,威胁着人类的生命安全。因此,迫切需要对水体中的As进行去除。生物炭在除As领域已有应用,但铁改性生物炭的除砷应用研究较少,也缺乏深入的除砷机理研究。而同步辐射的共聚焦微区X射线荧光成像(CMXRFI)技术和X射线吸收近边结构(XANES)技术可为我们提供生物炭的元素分布及元素价态信息。
基于此,本文以杨木为生物质分别在300、600或900 °C热解温度条件下制备出铁改性生物炭,采用静态批次实验考察了其对模拟地下水中As(III)和As(V)去除效果,并结合吸附动力学及等温吸附模型、CMXRFI、As XANES等结果分析了铁改性生物炭对As(III)和As(V)的去除机制。
静态批次实验结果显示,不同热解温度下制备的铁改性生物炭对模拟地下水中As(III)和As(V)的去除率可分别达到73.8%和99.9%,且随着热解温度的升高,As的去除率也随之增加;而碳酸钙的添加将强化铁改性生物炭的除As效率。同时,铁改性生物炭对As的吸附能够较好地用伪二级动力学模型和Langmuir模型来描述。
此外,通过对负载了As的铁改性生物炭进行同步辐射技术分析发现,CMXRFI成像(图3)表明砷与铁在生物炭颗粒上的分布基本重叠,且相较于低温制备的生物炭,更倾向于扩散进入高温制备的生物炭内部。As XANES(表1)揭示了铁改性生物炭在去除三价砷时,将使部分的As(III)氧化为(20.2% ~ 81.5%),而加入碳酸钙后As(III)的氧化比例进一步升高(38.7% ~ 90.7%),但未观察到铁改性生物炭将As(V)还原为As(III)的现象。上述结果暗示铁改性生物炭对As(III)或As(V)去除性能受As的形态及其在生物炭上的空间分布的影响,且其在水体除As应用方面拥有巨大潜力。
本研究来自中国地质大学(武汉)环境学院刘鹏教授课题组,近期以“As(III) and As(V) Removal Mechanisms by Fe-modified Biochar Characterized Using Synchrotron-based X-ray Absorption Spectroscopy and Confocal Micro-X-ray Fluorescence Imaging”在线发表于工程技术领域重要期刊Bioresource Technology(3-Year IF = 6.042)。论文第一作者为硕士生徐勇,通讯作者为刘鹏教授。该研究工作由中国地质大学(武汉)谢先军、Muhammad Aqeel Ashraf、苏春利等教授、冯宇博士、钱坤老师及滑铁卢大学刘莹莹博士等学者共同完成,并得到国家重点水专项(2018ZX07110)、国家自然科学(41877478)等基金的支持。