北京同步辐射装置助力高效稳定铋基电催化剂研究取得新进展

环境污染和能源危机是当前人类社会面临的主要问题之一。电催化CO2还原反应(CO2RR)能将大气中的CO2转化为有用的碳原料和增值燃料，为解决上述问题提供可能的途径，其中设计CO2RR用到的高效稳定电催化剂仍是极具挑战工作。单金属铋纳米颗粒(Bi-NPs)电催化剂是具有成效的候选催化剂之一，但其形成机理还不十分清楚，严重制约了其在CO2RR中的应用。基于此，中国科学院高能物理研究所多学科中心刘云鹏、吴忠华等人设计合成了一种单分散铋纳米球(PVP@Bi-NSs)，并将其用于电催化CO2RR稳定高效生产甲酸。

该研究依托北京同步辐射装置4B9A线站和1W2A线站的X射线吸收谱学(XAFS)技术、小角/广角X射线散射(SAXS/WAXS)技术以及1W2B线站(SAXS/XRD/XAFS)联用技术，探究了铋基体系从室温前驱体溶液到453 K溶剂热反应的全过程，揭示了PVP@Bi-NSs合成的五个阶段过程、形成机制、以及CO2RR中的包覆-键合协同效应。所合成的单分散PVP@Bi-NSs电催化剂最大法拉第效率(FE)为92.5%，部分电流密度(Jformate)为158.2 mA cm-2，最大电流密度可达280 mA cm-2，在-1.2 V(vs. RHE)下FE为87.3%，达到工业电流密度的要求。PVP@Bi-NSs合成中引入的包覆-键合协同效应有助于催化剂均匀分布，增加了电化学表面积和CO2RR活性位点数量，显著增强了催化剂的疏水性，促进了CO2的吸附，抑制了析氢反应，有利于*OCHO中间体的生成和甲酸产率的提高。这项工作提供了一个通过界面化学设计来改善电催化剂性能的实例，从界面化学工程的角度为铋基电催化剂的可控合成与改性提供了有益的启示。

相关工作于2024年10月28日以“Fabrication of Interface with Capping-bonding Synergy to boost CO2 Electroreduction to Formate”为题发表在国际著名学术期刊《Applied Catalysis B: Environment and Energy》上。中国科学院高能物理研究所北京同步辐射装置衍射散射组的刘云鹏助理研究员是论文的第一作者和通讯作者，北京科技大学的陈宝通博士和中国科学院高能物理研究所的吴忠华研究员为论文的共同通讯作者。

论文链接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2024.124760。