EP：冻土汞同位素“指纹”揭示大气汞跨境污染

“非传统重金属稳定同位素”的研究是国际上同位素地球化学研究的前沿领域。作为一种新的地球化学示踪手段，近些年来“非传统重金属稳定同位素”的研究得到迅速发展。重金属污染是当今全球面临的严重环境问题，在所有的重金属污染元素中，汞（Hg）的毒性位居首列，备受政府和公众关注。因此，通过运用汞稳定同位素“指纹”开展汞污染跨境传输研究，为我们深入揭示汞污染物在第三极地区的生物地球化学循环规律开辟了新途径。

第三极环境自身较为洁净，但毗邻南亚次大陆等人类活动密集区。因此在西风和季风相互作用之下，周边源区汞污染物极有可能通过大气环流跨境传入青藏高原腹地（图1）。中国科学院青藏高原研究所圈层作用与环境变化团队/中国科学院青藏高原地球科学卓越创新中心黄杰副研究员与中国科学院冰冻圈科学国家重点实验室康世昌研究员等合作者依托“南亚通道”科考完成跨喜玛拉雅“西南-东北”断面表层冻土样品采样（图2），并对样品中汞含量及同位素组成开展综合分析。结果表明表土汞浓度呈现由南往北的递减趋势，在越接近南亚污染密集区的喜马拉雅山脉南端土壤汞浓度越高。而且南北断面上冻土汞浓度与土壤有机质含量并没有显著的相关关系，表明南北断面上汞含量呈现出的梯度变化特征与南亚跨境汞污染密切相关。

从冻土样品汞同位素特征来看，喜玛拉雅山南坡的同位素质量分馏（MDF-δ202Hg）比值（-1.43～0.31‰）低于北坡（-0.59～0.69‰），而且南坡的δ202Hg值更接近南亚污染源人为排放特征（图3）。同样地，汞同位素质量分馏（MDF-δ202Hg）与非质量分馏（MIF-Δ199Hg）指纹图进一步揭示出冻土汞受南亚源区和自然本地两个端元的共同混合影响，勾勒出大气汞污染物由南往北方向跨境进入高原腹地的传输过程。此外，非质量分馏信号Δ199Hg/Δ201Hg的斜率约为0.92，表明进入冻土汞污染物主要受到光致还原的影响。更为重要的是，冻土汞的非质量分馏比值（MIF-Δ199Hg）大部分表现为负值（图3），表明冻土中汞主要来源于单质气态汞（Hg0）直接沉降和地表凋落物的贡献，Hg0干沉降是跨境汞污染物进入青藏高原地表生态环境的重要途径。

以上认识表明，人类活动正在改变第三极地区汞生物地球化学循环的格局。而且相对于传统的汞浓度或形态的表征研究方法，本研究通过汞同位素手段确证南亚大气汞污染物的跨境传输事实，表明青藏高原的生态系统受跨境大气汞污染的影响显著，将对环境安全构成重大威胁。

本研究得到国家自然科学基金委、中国科学院A类战略性先导专项“泛第三极环境变化与绿色丝绸之路建设”和中国科学院青年创新促进会资助。上述研究成果已发表于Environmental Pollution（黄杰为第一作者，论文链接：https://doi.org/10.1016/j.envpol.2019.113432, Huang, J., Kang, S., Yin, R., Guo, J., Lepak, R., Mika, S., Tripathee, L., Sun, S., 2020. Mercury isotopes in frozen soils reveal transboundary atmospheric mercury deposition over the Himalayas and Tibetan Plateau. Environmental Pollution 256, 113432）。